Родилась в Москве, в семье Льва и Фани Воллерштейнов. Цецилия получила всестороннее образование и, в частности, музыкальное, которое ей очень пригодилось в  дальнейшей актерской деятельности В 1919 году окончила юридический факультет Киевского университета, однако, потом поступила в театральную студию в Москве, руководимую Евгением Вахтанговым и основанную им ещё в 1913 году. Помещение, где проходили занятия, находилось в Мансуровском переулке и поэтому стало называться Мансуровской студией. Таковы истоки псевдонима, который взяла себе молодая актриса. Мансуровская студия в 1920 году была преобразована в 3-ю студию МХТ и впоследствии стала Театром им. Вахтангова. Здесь и начала работать Цецилия Львовна Мансурова, здесь работала до конца жизни. Через год после её прихода в театр, Евгений Вахтангов поставил легендарный спектакль "Турандот" по пьесе Карло Гоцци - спектакль, ставший на много десятилетий символом театра, его визитной карточкой.... А Цецилия стала первой принцессой Турандот, исполнив эту роль с огромным успехом. Не все знали, что Цецилия Львовна была женой графа Николая Шереметева, который в начале НЭПа поступил в театр Вахтангова скрипачом. Он был хорошим музыкантом, сочинял музыку к вахтанговским спектаклям разных лет. Отец его умер до революции, а мать в 1924 году добилась заграничных паспортов для себя и детей. Он должен был уехать вместе с семьёй, но без памяти влюбился в Цецилию. Та не очень обращала внимание на ухаживания молодого человека, к тому же, она была замужем. И все-таки Николаю удалось добиться взаимности. Он разорвал свой заграничный паспорт и остался в стране, где «графья» были не в почёте, зато с любимой женщиной. Мансурова разошлась с мужем и стала женой бывшего графа. В 1944 году он погиб на охоте при невыясненных обстоятельствах. Цецилия Львовна больше замуж не вышла. Во время Великой Отечественной войны была художественным руководителем фронтового филиала Театра имени Евг. Вахтангова (1942—45), где поставила «Не в свои сани не садись» А. Н. Островского (1944). Артистический талант, прекрасные внешние данные обеспечили ей на много лет положение ведущей актрисы театра. Ею были сыграны ведущие роли во всех постановках театра.